Arbeitsgruppe Ferroelektrische Oxidschichten - Überblick

Auf Grund seiner exzellenten ferro- und piezoelektrischen Eigenschaften wird auch heute noch in vielen elektronischen Bauteilen (wie z.B. Drucksensoren, Ultraschallgeräte, nicht-flüchtige Speicherbauelemente) Blei-Zirkonium-Titanat (PZT) verwendet. Blei stellt allerdings eine permanente Gefahr für unsere Umwelt und Gesundheit dar. Eine vielversprechende, bleifreie Alternative ist mit (K,Na)NbO3 basierten Materialien gegeben, die ebenfalls Perowskitstruktur haben. Durch gezielte Modifikationen der Zusammensetzung konnten in Keramiken polymorphe Phasenübergänge herbeigeführt werden, infolgedessen vergleichbar gute piezoelektrische Eigenschaften wie im PZT bestimmt werden konnten. Auch die Erzeugung einer monoklinen Phase bietet die Möglichkeit hervorragende ferro- und piezoelektrische Eigenschaften zu induzieren. Die Kontrolle der Struktur und Zusammensetzung von (K,Na)NbO3 ist einerseits auf Grund der hohen Flüchtigkeit der Alkalioxide und der vielen Phasenübergänge eine Herausforderung, stellt aber andererseits auch eine Chance für verbesserte oder neuartige Materialeigenschaften dar. Das gilt insbesondere für dünne Schichten, die bisher kaum in der Literatur untersucht wurden.

Am IKZ werden erfolgreich dünne (K,Na)NbO3 Schichten mit der metallorganischen Gasphasenabscheidung (MOCVD) und der gepulsten Laserabscheidung (PLD) abgeschieden. Durch den Einsatz einer chemischen und einer physikalischen Depositionsmethode steht uns ein großer Bereich von Wachstumsparametern zur Verfügung, um deren Einfluss auf Zusammensetzung, Defektbildung, Interfaceeigenschaften und funktionelle Schichteigenschaften zu untersuchen und zu optimieren.

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Die inhärente Kopplung zwischen Gitterverspannung und elektrischer Polarisation in dünnen epitaktischen, ferroelektrischen Schichten erlaubt die gezielte Manipulation ihrer funktionalen Eigenschaften. Beim sogenannten „Strain engineering“ kann dies durch die geeignete Wahl von Schichtzusammensetzung und Substratmaterial erreicht werden. Für letzteres steht im IKZ eine einzigartige Vielzahl von Oxidsubstraten zur Verfügung. Von besonderem Interesse ist dabei die Abscheidung von verspannten dünnen Schichten mit induzierter, monokliner Symmetrie, da diese mit besonders guten piezoelektrischen Eigenschaften verknüpft ist.

Ein besonders faszinierender Aspekt an ferroelektrischen Schichten ist die Bildung von Domänen. Größe, Ausrichtung und Polarisation der Domänen werden durch die Gitterfehlanpassung zwischen Schicht- und Substratmaterial sowie der Anisotropie der Gitterverspannung bestimmt. Diese Eigenschaften sowie die Natur der dazwischenliegenden Domänenwände haben einen großen Einfluss auf die makroskopischen, ferro- und piezoelektrischen Kenngrößen der Schichten. Infolgedessen sind Verständnis und Kontrolle der Domänen wesentlich für weitere Anwendungen in elektronischen Bauteilen.

Eine Herausforderung für das stöchiometrische Schichtwachstum ergibt sich auf Grund der hohen Flüchtigkeit von Alkalioxiden bei den verwendeten Wachstumstemperaturen: es können, abhängig von Abscheidebedingung und –methode, eine hohe Dichte von Natrium- und Kalium-Vakanzen entstehen, die wiederum einen unerwünscht hohen Leckstrom in den Schichten verursachen. Eine Reduzierung des Leckstromes und somit Verbesserung der ferroelektrischen Eigenschaften kann durch die gezielte aliovalente Dotierung z.B. mit Cu oder Sn erreicht werden.

Absichtlich eingestellte Abweichungen der Stöchiometrie und anisotrope Gitterverspannungen können Relaxoreigenschaften in (K,Na)NbO3 Schichten erzeugen. Dies ist von besonderem Interesse, da Relaxoren wegen ihrer sehr ungewöhnlichen Eigenschaften in den letzten Jahren zunehmend an Bedeutung gewinnen, z.B. wegen ihrer sehr hohen di- und piezoelektrischen Eigenschaften in einem sehr breiten Temperaturintervall. 

Schlüsselpublikationen

J. Schwarzkopf, D. Braun, M. Hanke, A. Kwasniewski, J. Sellmann, M. Schmidbauer 
Monoclinic MA Domains in Anisotropically Strained Ferroelectric K0.75Na0.25NbO3 Films on (110) TbScO3 Grown by MOCVD.
J APPL CRYSTALLOGR 49 (2016) 375 - 384
doi:10.1107/S1600576716000182

J. Sellmann, J. Schwarzkopf, A. Kwasniewski, M. Schmidbauer, D. Braun, A. Duk
Strained Ferroelectric NaNbO3 Thin Films: Impact of Pulsed Laser Deposition Growth Conditions on Structural Properties.
THIN SOLID FILMS 570 Part A (2014),  107 - 113
doi:10.1016/j.tsf.2014.09.016 

J. Schwarzkopf, M. Schmidbauer, T. Remmele, A. Duk, A. Kwasniewski, S. Bin Anooz, A. Devi and R. Fornari
Strain-Induced Phase Transitions in Epitaxial NaNbO3 Thin Films Grown by Metal–Organic Chemical Vapour Deposition.
J APPL CRYSTALLOGR 45 (2012) 1015 - 1023
doi: 10.1107/S0021889812035911

A.Duk, M. Schmidbauer and J. Schwarzkopf
Anisotropic One-Dimensional Domain Pattern in NaNbO3 Epitaxial Thin Films Grown on (110) TbScO3.
APPL PHYS LETT 102 (2013) 091903
doi:10.1063/1.4794405

R. Dirsyte, J.Schwarzkopf, G. Wagner, R. Fornari, J. Lienemann, M. Busch, H. Winter
Thermal-induced change in surface termination of DyScO3 (110).
SURF SCI 604 2010 L55 - L58
doi:10.1016/j.susc.2010.07.029

J. Schwarzkopf, R. Fornari
Epitaxial Growth of Ferroelectric Oxide Films.
PROG CRYST GROWTH CHARACT. 52 (2006) 159 - 212
doi:10.1016/j.pcrysgrow.2006.06.001

Ferroelektrische Oxidschichten - Methoden

Abscheidemethoden:
  • Metallorganische Gasphasenepitaxie (MOCVD)
  • Pulsed Laser Deposition (PLD)

Charakterisierungsmethoden:
(In Zusammenarbeit mit der AG Physikalische Charakterisierung)
  • AFM, PFM, CAFM
  • spektroskopische Ellipsometrie
  • FE-Tester 

Arbeitsgruppe Ferroelektrische Oxidschichten - Publikationen

M. Sander, A. Koc, C. T. Kwamen, H. Michaels, A. v. Reppert, J. Pudell, F. Zamponi, M. Bargheer, J. Sellmann, J. Schwarzkopf, P. Gaal
Characterization of an Ultrafast Bragg-Switch for Shortening Hard X-Ray Pulses
J APPL PHYS 120 (2016) 193101  
doi: org/10.1063/1.4967835

B. Cai, J. Schwarzkopf, E. Hollmann, D. Braun, M. Schmidbauer, T. Grellmann,R. Wördenweber
Electronic Characterization of Polar Nanoregions in Relaxor-Type Ferroelectric NaNbO3 Films.
PHYS REV B 93 (2016) 224107
doi: 10.1103/PhysRevB.93.224107

J. Schwarzkopf, D. Braun, M. Hanke, A. Kwasniewski, J. Sellmann, M. Schmidbauer
Monoclinic MA Domains in Anisotropically Strained Ferroelectric K0.75Na0.25NbO3 Films on (110) TbScO3 Grown by MOCVD.
J APPL CRYSTALLOGR 49 (2016) 375 - 384
doi:10.1107/S1600576716000182

S. Bin Anooz, P. Petrik, M. Schmidbauer, T. Remmele, J. Schwarzkopf
Refractive Index and Interband Transitions in Strain Modified NaNbO3 Thin Films Grown by MOCVD.
J PHYS D: APPL PHYS 48 (2015) 385303
doi:10.1088/0022-3727/48/38/385303

M. Schmidbauer, J. Sellmann, D. Braun, A. Kwasniewski, A. Duk, J. Schwarzkopf
Ferroelectric Domain Structure of NaNbO3 Epitaxial Thin Films Grown on (110) DyScO3 Substrates.
PHYS STATUS SOLIDI-RAP RES LETT 8 (2014) 522 - 526
doi:10.1002/pssr.201409012

B. Cai, J. Schwarzkopf, E. Hollmann, M. Schmidbauer, M.O. Abdel-Hamed, R. Wördenweber
Anisotropic Ferroelectric Properties of Anisotropically Strained Epitaxial NaNbO3 Films.
APPL PHYS 115 (2014) 224103 
doi:10.1063/1.4882296

J. Schwarzkopf,  M. Schmidbauer, A. Duk, R. Wördenweber
Ferroelectric Domain Structure of Anisotropically Strained NaNbO3 Epitaxial Thin Films.
J APPL PHYS 115 (2014) 204105 
doi:10.1063/1.4876906

J. Sellmann, J. Schwarzkopf, A. Kwasniewski, M. Schmidbauer, D. Braun, A. Duk
Strained Ferroelectric NaNbO3 Thin Films: Impact of Pulsed Laser Deposition Growth Conditions on Structural Properties.
THIN SOLID FILMS 570 Part A (2014),  107 - 113
doi:10.1016/j.tsf.2014.09.016

D. Braun, V. Scherer, C. Janowitz, Z. Galazka, R. Fornari, R. Manzke
In-gap States of In2O3 Single Crystals Investigated by Scanning Tunneling Spectroscopy.
PHYS STATUS SOLIDI A 211 (2014) 59 - 65
doi:10.1002/pssa.201330089

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